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近年来,光催化CO2还原被视为一种既能解决能源短缺又能减少温室气体,改善人类生存环境的绿色新型技术.然而,由于CO2气体的相对稳定性,构建高催化活性和高选择性的催化体系仍然面临着巨大挑战.锌硫镉固溶体作为一种廉价的固溶类材料,具有吸光范围适宜、化学性质稳定以及能带结构可调控等特点,在光催化还原CO2的方面表现出巨大的潜力.本文发展了一种简单的原位自组装法合成三维分等级花状结构的Cd0.8Zn0.2S,主要包括Cd^2+和Zn^2+离子在含硫氛围下自组装成核状前体,然后以柠檬酸钠作为形貌诱导剂进一步组装生长,同时控制Cd2+/Zn2+摩尔比和反应时间以实现三维分等级花状Cd0.8Zn0.2S的合成.结果表明,三维分等级花状结构的Cd0.8Zn0.2S在光催化还原CO2的过程中表现出优异的催化活性和稳定性.其中,在光照3 h后,CO产量达到41.4μmol g^?1,大约是相同光照条件下Cd0.8Zn0.2S纳米颗粒的三倍(14.7μmol g^?1).此外,三维分等级花状结构的Cd0.8Zn0.2S在光催化过程中展现出对光催化产物CO的较高选择性(89.9%),其中在没有任何牺牲剂或共催化剂作用下的TON为39.6.太赫兹时域光谱(THz-TDS)表明,这种三维分等级花状结构的Cd0.8Zn0.2S相较于Cd0.8Zn0.2S纳米颗粒更有利于对光的吸收,从而提高对光的有效利用率.原位漫反射傅立叶变化红外光谱表征分析揭示了三维分等级花状结构的Cd0.8Zn0.2S在光催化过程中表面吸附物质以及光催化还原中间体的存在及转化.通过实验数据和理论机理预测表明,该种三维分等级花状结构的Cd0.8Zn0.2S具有较高的电流密度和较好的载流子传输能力.基于这种三维的花状结构,使得Cd0.8Zn0.2S具有较大的比表面积和吸附位点,进一步提升体系的CO2吸附性能和光生电子的转移效率,从而有效提高光催化CO2还原的活性. 相似文献
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超分子化学领域的自组装研究是近年来研究的热点,对这种由一种或多种结构单元自发聚集而成具有一定尺寸和结构的过程研究已经取得了重大进展。以亲水基团和亲脂基团为主要构成单元的两亲性分子在自组装领域中的表现优异于其他分子,其亲水的刚性棒状基团和疏水的柔性线团基团通过不同方法共同构成了各种类型的刚柔两亲性分子,而在水溶液中自组装而成不同结构与性能的聚集体又与两亲性分子的结构密切相关。目前,已报道的调控超分子自组装的方法大致可以分为两类,即外部刺激法和自身修复法,本文亦从这两个方面总结了近年来刚棒-线团分子自组装的研究进展。 相似文献
105.
通过嵌段共聚物自组装形成“桥连”是制备具有优异力学性能的网络结构的有效途经, 具有重要的应用价值. 但是, 过去的研究工作很少讨论“桥连”对嵌段共聚物自组装行为本身的影响. 该研究评论主要总结了最近几年利用“桥连”对嵌段自组装行为进行调控的工作进展. 作者设计了BABCB三组分线性多嵌段共聚物, 当其自组装形成二元“介观晶体”(球、柱)结构时, 中间B嵌段连接A和C相区(嵌段聚集成的“大原子”), 自然地形成桥连; 减小中间桥连B嵌段的相对长度, 就可以增加其拉伸程度, 从而降低介观晶体的配位数; 另外, 两个末端B嵌段的相对长度可以直接调控A和C“大原子”之间的相对配位数. 基于这两个机理, 自洽场理论计算预测了各种配位数相等和不相等的二元介观晶体结构. 进一步, 将“拉伸桥连”概念拓展到AB型嵌段共聚物体系中, 并且通过多臂星型嵌段共聚物分子结构中的“组合构型熵效应”在AB型嵌段共聚物中形成高比率的桥连构型, 使传统的六角柱状结构转变为了四配位的四方柱状和三配位的石墨烯类柱状结构. 未来, 在ABC三组分嵌段共聚物体系的设计中引入拓扑结构以及使用共混等方法, 有望在介观尺度重铸大多数已知的原子/离子二元晶体结构, 甚至超越原子/离子晶体结构. 相似文献
106.
共轭高分子具有优异的光电性质和可加工性,被广泛用于有机光电器件的制备。共轭单元的存在使得此类高分子具有更刚性的主链结构。由于较强的分子间相互作用,共轭高分子容易在溶液中形成组装结构。共轭高分子的链构象、组装体结构、薄膜形貌和光电性能之间的联系研究成为了本领域的研究热点。然而,共轭高分子在可见光区存在较强的吸收效应,用传统的光散射技术对共轭高分子溶液的研究充满挑战。本文总结了近年来对于共轭高分子链刚性的研究,并从分子尺度上讨论了链结构与光学、电学性能间可能存在的关联;进一步阐述了共轭高分子溶液聚集的形成和演化,总结了溶液聚集与成膜过程中影响场效应迁移率的因素。试图在不同尺度上讨论共轭高分子的微观结构与宏观性能之间的关系。 相似文献
107.
本文研究了一类非线性项带导数的p-Laplacian算子的分数阶微分方程边值问题正解的存在性和多解性.首先,利用分数阶微分方程和边值条件给出了该边值问题的Green函数,然后利用Guo-Krasnosel’skii’s不动点定理和Leggett-Williams不动点定理得出该边值问题一个或者三个正解的存在性结论.作为应用,给出两个例子验证了结论的适用性,特别是,用迭代法进行了逼近模拟,给出解的图形.值得一提的是此文研究的微分方程的非线性项是带有Riemann-Liouville型分数阶微分. 相似文献
108.
大盘指数是衡量股票市场运行情况的“晴雨表”,是投资者洞察股票市场发展态势和制定投资策略的重要依据.大盘指数的变化趋势与经济发展状况、宏观经济政策、投资者心态等诸多复杂因素密切相关,具有明显的随机性和不确定性,这导致精准预测大盘指数的变化趋势成为一个富有挑战性的问题.文章基于最大相关熵准则,使用一种新的回归预测模型,该方法将实际输出与理想输出视为两个随机变量,并采用相关熵度量它们之间的相似程度,进而基于最大熵准则构建一种新的回归模型优化函数,用于指导回归系数的确定.在实际操作中,通常基于有限样本,采用高斯核函数的Parzen窗方法估计两个随机变量的相关熵,因此可借助高斯核函数的核宽调节,解决最小均方误差准则回归模型对异常数据和随机噪声敏感性问题,从而提升预测精度.基于实测数据的实验结果表明:与自回归模型、差分自回归模型以及深度学习方法等相比,文章所提方法能有效降低异常数据对预测精度的影响,预测误差小,鲁棒性强. 相似文献
109.
研究了一类带有Riemann-Liouville适型导数的非线性分数阶微分方程边值问题.利用Green函数的性质以及锥上不动点定理证明该边值问题正解的存在性.基于一个比较原则,利用单调迭代技巧以及上下解法证明该问题极值解的存在性.最后通过数值算例验证所得结论的有效性. 相似文献
110.
基于灰色预测理论,分别用GM(1,1)模型、分数阶GM(1,1)模型和新陈代谢GM (1,1)模型对广州市2015-2019年城镇生活垃圾清运量数据进行建模、检验和比较,结果表明新陈代谢GM(1,1)模型预测精度最高.预测2020-2024年广州市城镇生活垃圾清运量仍呈现长的趋势,在2024年将会突破1000万吨. 相似文献